钍-229核的连续波激光吸收光谱

Continuous-wave laser absorption spectroscopy of the thorium-229 nucleus

作者信息I Morawetz, T Riebner, L Toscani De Col, F Schneider, N Sempelmann, F Schaden, M Bartokos, G A Kazakov, S Lahs, K Beeks, B Gerstenecker, A Grüneis, M Pimon, T Schumm, V Lal, G Zitzer, V Petrov, J Tiedau, M V Okhapkin, E Peik
PMID42749912
期刊Nature
发布时间2026-09
DOI10.1038/s41586-026-11011-7

实验完整度

高

包含Th:CaF2晶体吸收与荧光光谱、CW激光系统、DFT计算同质异能位移。

主要模型

掺钍氟化钙(Th:CaF2)晶体 Th-229掺杂中心O-centre和D-centre

重点核对

Th:CaF2晶体X2样品:直径3.1(1) mm、长度4.2(1) mm Th-229本体掺杂浓度6.6(5)×10¹⁵ mm⁻³ 晶体温度294.7(5) K CW激光在148.4 nm的VUV功率约1 nW,经晶体后约70 pW 吸收测量以2 MHz失谐为参考,差分检测(I0-I)/I0

摘要

在掺钍晶体中,Th-229的低能核跃迁已被激光激发,这为发展高度稳定且坚固的固态光学核钟开辟了道路。所需的148 nm激光辐射迄今主要使用脉冲激光系统产生,其中只有一小部分入射光子与狭窄的核跃迁共振。本文表明,该核可以用连续波(CW)、窄带宽、固态激光源在亚纳瓦功率下激发,并且核共振信号可以通过吸收而非荧光检测。这消除了检测过程中缓慢的核荧光衰减,允许以快速信号采集进行钟操作。我们表征了氟化钙(CaF2)晶体中两种不同的钍中心,并测量了它们之间的同质异能位移。其中一个中心具有非常小的静态电晶体场梯度<0.1 V Å⁻²,而此前观测到的梯度范围为100 V Å⁻²。这表明该中心具有钍核周围离子的高对称性,有望产生几乎与晶格间距无关的核共振线。

实验结论

提炼研究问题、关键发现与证据,快速把握文章的核心贡献。

研究问题
能否使用连续波窄带激光在亚纳瓦功率下激发Th-229核跃迁,并通过吸收检测核共振信号,以克服荧光检测中长寿命的局限?
核心机制
连续波窄带激光将所有光子共振于核跃迁,通过吸收检测核激发导致的基态粒子数耗尽,信号响应不受约600 s激发态寿命限制。
主要证据
在Th:CaF2晶体中观测到D-centre的六条吸收线,O-centre线宽约1.1 MHz,吸收检测与荧光检测光谱一致;O-centre与D-centre同质异能位移差ΔfOD=3.99(2) MHz,与DFT计算一致。
研究意义
吸收光谱提供了运行高稳定性和高精度固态核钟的清晰路径,可实现快速反馈循环。

研究路径

按研究推进顺序梳理实验设计、验证步骤与关键观察。

1

建立CW VUV激光源

产生148.4 nm窄线宽连续波激光以激发Th-229核跃迁。

从1187 nm高功率激光经四倍频到296.8 nm,再在SBO晶体中单程SHG产生148.4 nm VUV;使用频率梳或稳频ECDL进行频率锁定。

2

荧光光谱测量

检测Th-229核跃迁并观测D-centre和O-centre的荧光信号。

周期性照射Th:CaF2晶体800 s,随后800 s检测荧光,扫描激光频率记录核四极分裂线。

3

吸收光谱测量

通过吸收检测核激发,克服荧光衰减慢的限制。

测量透过晶体的VUV激光功率,差分检测吸收信号,记录吸收谱。

4

频率调制光谱和误差信号

演示可用于稳定激光的误差信号。

激光频率相位锁定到ECDL,PMT切换到光子计数模式,在10 Hz频率调制下记录吸收和误差信号。

5

同质异能位移测量与DFT计算

比较O-centre和D-centre的同质异能位移并验证掺杂结构。

测量O-centre与D-centre中心频率差,并用DFT模拟O-centre、D-centre及其他缺陷结构的同质异能位移。

研究方法

按研究目的归类文中使用的方法,便于定位所需技术。

产品清单

实验环节名称品牌货号
四硼酸锶晶体----
Menlo FC1500-250-ULN频率梳MenloFC1500-250-ULN
Menlo ORSMenloORS
滨松R6835光电倍增管HamamatsuR6835
CMOS相机----
带荧光屏的微通道板探测器----

关键环节

汇总复现实验时建议重点确认的条件及原文阅读提示。

环节核对要点
Th:CaF2晶体准备
晶体X2样品:直径3.1(1) mm、长度4.2(1) mm,Th-229掺杂浓度6.6(5)×10¹⁵ mm⁻³
阅读提示:Methods中Fluorescence and absorption set-up小节
CW VUV激光产生
1187 nm高功率激光经四倍频到296.8 nm,再在SBO晶体中单程SHG产生148.4 nm,VUV功率约1 nW
阅读提示:Methods中Experimental apparatus and VUV beam guiding小节
激光频率稳定与扫描
激光相位锁定到频率梳或ECDL,VUV线宽约300 kHz或≤10 kHz,扫描由改变锁相参考频率实现
阅读提示:Methods中Laser frequency stabilization and scanning小节
荧光检测
照射800 s、检测800 s,荧光计数率约50 photons/s,背景约160 events/s,扫描步长50 kHz
阅读提示:Results中Fluorescence measurements小节及Fig. 2b
吸收检测
以2 MHz失谐为参考差分检测,每数据点平均320 s,检测信号约6×10⁶ counts/s
阅读提示:Results中Absorption measurements小节及Fig. 2c
频率调制光谱
调制频率10 Hz,频率偏差90 kHz,每数据点3 s平均
阅读提示:Results中Absorption measurements小节及Fig. 3
DFT计算
使用VASP和WIEN2k,超胞2×2×2,截断能800 eV,力收敛0.00001 eV Å⁻¹,使用PBE泛函
阅读提示:Methods中Calculations of isomer shifts using DFT小节