无催化剂、微滴介导的废弃塑料转化为二羧酸

塑料废弃物的积累对环境和公共健康构成全球性威胁。虽然催化升级再造为高价值化学品前景广阔，但其工业应用受到添加剂引起的催化剂失活、原料异质性、工艺灵活性差和经济可行性有限等因素的阻碍。本文报道了一种无催化剂的升级再造策略，利用微滴界面原位生成的羟基自由基，在温和条件下将多种废弃塑料（从聚烯烃到橡胶）氧化裂解为羧酸。通过消除催化剂依赖性路径，该方法绕过了催化剂设计和中毒的关键挑战，同时显著降低了技术壁垒和成本。我们的方法在相对温和的条件下实现了聚乙烯（PE）的完全转化，对短链二酸的选择性接近69%，并证明了对混合商业塑料的广泛适用性，放大规模可达300克。自由基中间体分析揭示了H2O在介导独特氧化降解机制中的关键作用：即羟基自由基依次加成到烷基自由基上，这不同于经典的烷烃液相有氧氧化。这种界面自由基介导的策略实现了可持续的聚合物升级再造，且所需基础设施最少。更广泛地说，这项工作为微滴化学的首次工业应用提供了一个可扩展的蓝图，对有机酸合成及其他领域的氧化过程具有变革性意义。